Internationale Graduiertenschule 2D-Mature: Skalierbare Architekturen für 2D-Materialien

Unsere Gruppe leistet einen Beitrag zum Projekt P5: Grundlegende Erkenntnisse aus dynamischer und mikroskopischer Analyse.

Zweidimensionale (2D) Materialien werden intensiv untersucht aufgrund Ihrer einzigartigen optischen und elektronischen Eigenschaften, ihrer gut handhabbaren zweidimensionalen Struktur und ihrer Flexibilität bei der Herstellung von Bauelementen. Die meisten Bauelemente funktionieren jedoch nicht wie erwartet, da selbst die geringfügigste Abweichung von der idealen Struktur die Eigenschaften aufgrund des 2D-Charakters der aktiven Schicht beeinträchtigen kann. Diese Unregelmäßigkeiten werden etwa durch die Wechselwirkung mit dem Substrat oder anderen 2D-Schichten oder durch Dehnung, Punktdefekte, Dotierstoffe und Korngrenzen verursacht. Im Hinblick auf das gewünschte Verhalten können Abweichungen von der idealen Struktur entweder nachteilig oder vorteilhaft sein; darüber hinaus sind die physikalischen Mechanismen der derzeitigen Strategien zur Kompensation oder Ausnutzung dieser Effekte nur unzureichend bekannt.

Ziel des Projekts P5 ist es, die ursächlichen mikroskopischen Mechanismen aufzudecken, auf deren Grundlage wirksame Methoden für die Herstellung und Nachbehandlung entwickelt werden sollen, die mit der Skalierbarkeit und der Bauelementarchitektur vereinbar sind. Unter Anwendung von First-Principles-Berechnungen werden die Bildungsenergie von Punktdefekten und die durch sie eingeführten Ladungstransferniveaus in der fundamentalen Bandlücke berechnet, zunächst in freistehenden Schichten der Übergangsmetall-Chalkogenide und anschließend in Monoschichten, die zwischen Graphen und/oder polaren Substraten eingebettet sind und zur dielektrischen Abschirmung beitragen. Die Ladungstransferniveaus bilden die Grundlage für die Interpretation der gemessenen Photolumineszenz-Spektren und für die Erstellung von kinetischen Modellen zur Beschreibung der Ladungsträgerrekombination. Die Heterostrukturberechnungen, die sowohl mit der Dichtefunktionaltheorie (DFT) als auch mit der GW + Quanten-Elektrostatik-Methode für Heterostrukturen durchgeführt werden sollen, werden uns Informationen über den für die Ladungsträgerinjektion in Leuchtdioden und Photodetektoren relevanten Bandversatzoffsets liefern. Darüber hinaus werden Bindungsenergien und Geometrien organischer passivierender Moleküle (z.B. Ölsäuren) bestimmt; die berechneten Raman-Spektren werden uns den Vergleich mit Experimenten ermöglichen und damit die Verifizierung der erfolgreichen Defektpassivierung.

Dieser theoretische Beitrag wird die Analyse von zeitaufgelösten Photolumineszenz-/Absorptions-/Reflexionsdaten ergänzen und vereinfachen.

 

Mit uns kooperierende Gruppen:

Prof. Dr. Michael Horn-von Hoegen (UDE)

Prof. Dr. Marika Schleberger (UDE)

Prof. Dr. Germán Sciaini (Universität Waterloo, Kanada)

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Sonderforschungsbereich 'Nichtgleichgewichtsdynamik kondensierter Materie in der Zeitdomäne' (SFB 1242)

 

 

Projekt B2: Ab-Initio Simulationen elektronischer Anregungen und ihrer Relaxation

Mittels zeitabhängiger Dichtefunktionaltheorie sollen in weniger als einer Pikosekunde ablaufende, elektronisch stimulierte Prozesse simuliert werden in niedrig-dimensionalen Systemen, d.h. Molekülen, Oberflächen oder zweidimensionalen Materialien. Dabei interessieren uns die optische Absorption und das Zusammenspiel der inneren Freiheitsgrade nach erfolgter Anregung. Den untersuchten Materialsystemen ist gemeinsam, dass die Kräfte im elektronisch angeregten Zustand so stark sind, dass man zwischen der Anordnung der Atome im Grundzustand und in einem langlebigen Nichtgleichgewichtszustand hin- und herschalten kann.

Vergleichbare Prozesse treten auch bei elektronisch angetriebenen Phasenübergängen an Oberflächen auf, so z.B. auf der Si(100)-Oberfläche.

Zu den  Methoden, die zur Simulation der Dynamik eingesetzt werden, gehört unter anderem eine Implementierung der zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie in einem Code mit atom-zentrierten Orbitalen als Basissatz, speziell zugeschnitten auf niedrig-dimensionale Systeme, in Kombination mit Ehrenfest-Dynamik, wenn die Bewegung der Atomrümpfe von Interesse ist.

 

Projekt B7: Einheitliche theoretische Beschreibung der Relaxation in Elektronensystemen

Die Anregung eines Elektronensystems auf ultrakurzen Zeitskalen, z.B. bei Femtosekunden-Laserpulsen, erzeugt komplexe Vielteilchendynamik. Die dominanten Relaxationsmechanismen können sich mit der seit der Anregung vergangenen Zeit und den relevanten Kopplungsstärken ändern. Das Ziel dieses Projektes ist die Entwicklung einer umfassenden Beschreibung dieser Relaxationsphänomene durch eine Kombination unterschiedlicher theoretischer Modelle. Dies wird durch eine Methodenentwicklung an den Schnittstellen der beteiligten Modelle erreicht. Die resultierende Theorie wird unser allgemeines Verständnis von Nichtgleichgewichtsdynamik signifikant erweitern und eine Basis für die Interpretation von pump-probe-Experimenten liefern.

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