Die Dichtematrixrenomierungsgruppe (DMRG) erlaubt die effiziente Optimierung von matrix product state (MPS) Wellenfunktionen. Da configuration interaction Wellenfunktionen bequem als MPS geschrieben werden können, erlaubt uns diese Methode, vielfältige Probleme im Bereich der Elektronenstruktur und Vibrationsspektroskopie zu lesen.

Wir nutzen dabei das Programm QCMaquis und sind und waren auch an der Entwicklung dieses Programms beteiligt. Die Implementierung verschiedener Hamiltonoperatoren als matrix product operators und die Kopplung an das Elektronenstrukturprogramm OpenMolcas erlauben vielfältige Anwendungen.

Die MPS Wellenfunktionen ermöglichen einen einfachen Zugang zu sogenannten Orbitalentropiemassen, die es uns erlauben aktive Orbitalräume für Multireferenzberechnungen automatisiert auszuwählen und die optimierten Wellenfunktionen auf vielfältige Weise, insbesondere in Bezug auf magnetische Kopplungen, zu untersuchen. Akkurate elektronische Energien erhalten wir durch Kopplung der MPS Wellenfunktionen mit störungstheoretischen Ansätzen (CASPT2 und NEVPT2), oder mit Hilfe der Dichtefunktionaltheorie (short-range DFT).

Publikationen

• C. J. Stein, M. Reiher, Semiclassical dispersion corrections efficiently improve multi-configurational theory with short-range density-functional dynamic correlation, J. Phys. Chem. A., 124, 2020, 2834.
• C. J. Stein, M. Reiher, autoCAS: a program for fully automated multi-configurational calculations, J. Comput. Chem., 40, 2019, 2216.
• A. Baiardi, C. J. Stein, V. Barone, M. Reiher, Vibrational density matrix renormalization group, J. Chem. Theory Comput., 13, 2017, 3764.
• C. J. Stein, M. Reiher, Automated selection of active orbital spaces, J. Chem. Theory Comput., 12, 2016, 1760.